Do širšího povědomí se O'Toole dostal svou rolí Lawrence z Arábie ve filmu z roku 1962, za který dostal i první oscarovou nominaci. Jinak byl nominován na Oscara celkem osmkrát, až nakonec v roce 2003 získal alespoň čestnou zlatou sošku. Původně ji ani nechtěl převzít s tím, že by ocenění rád získal za konkrétní úlohu.
Jasný pohled, šarm a vtip okouzlovaly diváky po celou jeho kariéru. Díky svému charisma si Peter O'Toole mnohokrát vysloužil role panovníků a hrdinů. Zahrál si trojského krále, římského Caligulu a hned dvakrát ztvárnil krále Jindřicha II. Své kvality předvedl herec i v komediích, například ve snímcích Sbohem, pane profesore, Jak ukrást Venuši nebo Můj oblíbený rok.
Známý byl ovšem i na divadelních prknech. Ve své generaci patřil k nejlepším divadelním Hamletům, Shylockům či Macbethům. S Peterem O'Toolem se setkali i čeští diváci - do epizodní role ve filmu Panství ho obsadil Martin Dejdar.
K snídani whisky a cigareta
Role, která se podobala jeho skutečnému životu, ale byla mnohem přízemnější. O'Toole byl v osobním životě známý spíše nezdravým způsobem života. K snídani si prý nejradši pravidelně dopřával skotskou whisky a francouzskou cigaretu.
Už během studií na londýnské herecké akademii si rád užíval. V začátcích v Hollywoodu své kolegy bavil historkou, jak šel na skleničku v Paříži a probudil se na Korsice.