Loos se po svém příchodu do Vídně v roce 1896 velmi záhy spřátelil s uměleckým kruhem vídeňské moderny. Začal projektovat obytné vily nejvýznamnějších Vídeňanů počátku 20. století. Jeho rukopis nesou bary, luxusní obchody i kavárny, včetně slavného Café museum.
Na rodnou vlast však nezanevřel a věnoval jí unikátní stavbu, jenž se díky jedinečnému architektonickému řešení stala Národní kulturní památkou a obdivovaným objektem několika generací odborníků. V roce 1928 až 1930 nechal bohatému pražskému podnikateli Františku Müllerovi vystavět v pražských Střešovicích vilu podle svého návrhu včetně interiéru. Podivně vyhlížející hranolovitá vila po složité rekonstrukci v 90. letech opět představila Loosův cit i genialitu. Prohlásil o ní, že jde o jeho nejhezčí stavbu.
Adolf Loos byl svým způsobem přesvědčený pragmatik. Přílišnou ornamentálnost označoval za zbytečnou a nahrazoval ji účelností. Architektura podle něj nepatří mezi umění, což ale neznamená, že nemá splňovat estetické ideály. I přes svérázné názory měl v soudobých uměleckých kruzích výrazný respekt a přátelil se s mnoha evropskými umělci. Jeden z vrcholných průkopníku funkcionalismu dokonal svůj bohatý život v Kalksburgu nedaleko Vídně 23. srpna 1933.